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美国:分子光谱技术成功揭露钙钛矿电池空穴材料中复合物形成机理
2018-12-25 | 编辑: | 【 】| | 供稿部门:规划战略与信息中心
    

 

  目前高效钙钛矿太阳电池采用的空穴材料中含有叔丁基吡啶(tBP,用于控制形貌)和三氟甲磺酰亚胺锂(LiTFSI,用于提升电导率)添加剂(通常按照tBP:LiTFSI= 6:1的摩尔比),其中tBP液体易挥发腐蚀钙钛矿,而LiTFSI具有吸水性,两者尽管有助于改善空穴性能但也对钙钛矿的稳定性有着显著的影响,但实验结果却显示两者同时作为添加剂时钙钛矿的稳定性是较好的。因此阐明tBPLiTFSI的相互作用机理、最佳比例及其对钙钛矿电池的影响,有助于进一步提升钙钛矿电池的性能。加利福尼亚大学圣地亚哥分校Ying Meng 教授课题组利用分子光谱技术和器件性能表征首次实验上揭露了空穴中tBP-LiTFSI复合物形成机理及其对电池性能的影响。研究人员首先配制了不同摩尔比(tBPLiTFSI=2:1/4:1/6:1)的tBP与LiTFSI混合液,三种混合液在外观上就呈现出不同状态,2:1的混合液呈现粘稠状、4:1呈现蜡状液体、6:1呈现凝胶状。由此可知LiTFSI浓度过大则无法形成流动性良好的液体。通过傅里叶红外光谱测试显示,相比单一的tBP伸缩峰~1596 cm-1tBP/LiTFSI混合液的伸缩缝的位置发生了显著的蓝移,但6:1的样品除了蓝移的~1610 cm-1峰还保留了~1596 cm-1,表明6:1样品中存在过量的tBP;从高斯峰进一步观察到tBP/LiTFSI吸收峰从1596 cm-1(对应单一的tBP)红移到了1610 cm-1,而这个吸收峰是源自tBP中吡啶环的氮孤对电子对LiTFSI中锂离子的络合作用,即Li+-N键合,意味着形成了tBP-LiTFSI复合物。接着将tBP、以及不同摩尔比的tBP/LiTFSI混合液放置于氮气氛的手套箱内研究tBP的挥发作用,因为在手套箱内可以排除LiTFSI吸收水分的影响,水含量不到0.1ppm。随着时间推移,tBP样品和6:1tBP/LiTFSI样品重量不断下降,这主要是6:1样品存在过量的tBP挥发所致,而4:12:1tBP/LiTFSI混合液基本没有变化,表明了tBP-LiTFSI复合物能够有效抑制tBP挥发。接着提升手套箱内的水含量至0.5%,研究LiTFSItBP/LiTFSI混合液的吸水特性,结果显示相比单独的LiTFSI,混合液的吸水量较少,且4:1的样品吸水量最少,即tBP-LiTFSI复合物也有助于抑制LiTFSI的吸水特性。上述结果表明形成复合物后的tBP-LiTFSI会降低tBPLiTFSI组分独自存在时对钙钛矿电池的负面影响,进而会得到具有更高稳定性能的钙钛矿电池。进一步研究了不同摩尔比的tBP/LiTFSI混合液添加剂对电池性能的影响:4:1的样品电池光电转换效率最优,且迟滞效应最小,重复性最佳。该项研究首次实现对空穴材料中常用的tBPLiTFSI添加剂组合最佳摩尔比、复合物形成机理及其对电池性能的影响系统研究,为设计开发稳定的替代空穴材料和钙钛矿电池积累了关键的理论知识。相关研究成果发表在《Journal of theAmerican Chemical Society》。 

 

信息来源:https://mp.weixin.qq.com/s/LIX0HywTBujP29WQtUuq5w

 

 
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