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超稳定界面+超高性能的全固态电池!
2020-03-23 | 编辑: | 【 】| | 供稿部门:规划战略与信息中心
    

  全固态锂金属电池(ASSLMBs)由于其高的能量密度和极高的安全性而引起了人们的广泛关注。然而,Li金属/固态电解质(SSE)界面稳定性差是限制电流密度和容量的长期问题,阻碍了ASSLMBs的实际应用。 

  近日,加拿大西安大略大学孙学良教授提出了一种氟化硫银锗矿型Li6PS5ClLPSCl)硫化物固态电解质,以此提高锂金属负极的界面稳定性。由于具有自愈合性质的原位形成的致密和高度氟化的界面,能够实现鲜有报道的在超高电流密度下的循环稳定性。相关论文以题为“Ultra-Stable AnodeInterface Achieved by Fluorinating Electrolytes for All-Solid-State Li MetalBatteries”于202035日发表在ACS Energy Lett.上。 

  与传统的液态锂离子电池(LIBs)相比,全固态锂金属电池(ASSLMBs)能量密度高和安全性好,引起了越来越多的关注。在过去的几十年里,对于提高SSE的离子电导率已经进行了充分的研究,其中硫化物SSE具有很强的离子导电性,被认为是高性能ASSLMBs商业化最有前途的SSE候选材料之一。然而锂金属负极与SSE的界面问题一直困扰着其商业化进程,着重需要解决以下问题:(1 Li与硫化物之间的高反应性;(2 在硫化物SSE中通过晶界或孔隙形成Li枝晶。 

  基于之间的研究,用各种化学物质预处理锂金属得到的含F和含I的表面,以此降低界面阻抗和抑制锂枝晶生长。然而,只能在相对较低的锂沉积/剥离电流密度和容量下循环,限制了它们在高倍率ASSLMBs中的应用。 

   LiF是一种被广泛用作稳定SEI层的重要成分,同时与锂金属表面处理的策略相比,另一种基于改性SSE的策略对锂金属具有更好的保护作用。这是因为循环过程中电解质与锂金属原位形成SEI的自愈合特性,然而据我们所知,很少有报道使用含FSSE来导出含高浓度LiF的功能性SEI层。本文提出了对硫化物SSEs进行氟化诱导形成含高LiF负极界面,具体来讲以硫银锗矿型LPSCl硫化物固态电解质作为主体材料,成功地使用不同含量的LiF取代LiCl,从而制备了含F的氟化LPSCl1-xFx硫化物SSEsx=0.050.30.50.70.81)。 

  进一步使用优化后的“LPSCl0.3F0.7SSE构成Li-Li对称电池,在很少报道的6.37 mA cm-2的高电流密度和5 mAh cm-2的容量下,电池能够循环超稳定循环250h,这与使用液态电解质的循环性能相当。Li金属与LPSCl0.3F0.7SSE之间原位形成的界面具有致密的形貌,同时具有较高的LiF浓度,对实现高性能起着至关重要的作用。此外,用LPSCl0.3F0.7 SSEs匹配Li金属组成的全电池同样拥有优异的循环性能和倍率性能。 

  总之,通过在循环过程中固态电解质与锂金属原位形成了富含高浓度LiF的功能性SEI层,并且证明了具有较高的致密性。氟化硫化物SSE能够诱导形成超稳定的Li金属界面,有望为开发高性能全固态锂金属电池迈出重要的一步。 

 

编辑:规划战略与信息中心 图书馆 

信息来源:https//mp.weixin.qq.com/s/KLP-rZBlgnP-66Ixfu-y2g
 
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